Science Advances | 基于上转换共振能量转移的纳米级光学写入技术

论文概述

      2021年2月24日，上海理工大学顾敏院士团队与澳大利亚皇家墨尔本理工大学、新加坡国立大学刘晓刚教授团队合作在Science子刊Science Advances杂志上发表了该研究成果，研究的实验工作由上理工博士后西蒙尼·拉蒙（Simone Lamon）完成。该论文报道了一种新的技术实现了纳米尺度的光学写入，该技术利用掺杂镧系的上转换纳米颗粒在结构光的照明下通过共振能量转移局部还原氧化石墨烯，从而实现了在抑制强度为11.25 MW cm^-2时，横向特征尺寸约为50nm（波长的1/20）的纳米级光学写入。这一技术的创新使下一代光学数据存储具有高容量和低能耗，同时为大容量光数据存储技术提供更便宜、可持续发展的解决方案。

研究背景

      随着“信息革命”的时代到来，大量的数据需要被长期存储和持续访问，预计到2025年，全球生成的数据总量将达到175 ZB（泽字节，1 ZB等于10亿TB即兆字节），如果将这么多数据存储在蓝光光盘上，则光盘堆栈的高度将是地球到月球距离的23倍，所以开发能够容纳如此大量数据的存储技术迫在眉睫。而利用激光实现的光存储技术则有望满足以上数据存储需求，同时也可以有效节省成本。在过去的几十年中，光存储技术虽然取得了长足进步，但是光的衍射性质限制了可达到的信息位大小，限制了光盘的存储容量，光盘存储容量仍然被限制在几个TB。如何进一步克服光学衍射性质限制，通过将数据位尺寸缩小到纳米尺度，实现容量进一步的增加成为了光存储技术研究的重要课题。

技术突破

      本文的创造性利用了一种新的纳米复合材料，该材料将氧化石墨烯（GO）与荧光上转换纳米颗粒（UCNPs）结合在一起可以实现纳米级的光学写入，从而降低能耗，延长光学器件的使用寿命。其中基于掺杂镧系的上转换纳米颗粒在结构光的照明下会发生共振能量转移，可以使得氧化石墨烯发生局部还原，然而在另一束波长光的照射下可以抑制氧化还原的过程。因此本文通过将两束光进行巧妙的设计实现了纳米级的光学写入，最终实现了在抑制强度为11.25 MW cm^-2时，横向特征尺寸约为50nm（波长的1/20）的纳米级光学写入。

      作者使用一束980 nm的光束照射将氧化石墨烯与纳米颗粒结合在一起的复合材料，由于近红外的光使得上转换纳米颗粒产生高能量子的共振能量转移，对氧化石墨烯进行了局部还原。同时作者加入了第二束808 nm的光束通过对中间激发态的抑制来防止上转换纳米颗粒中高能量子的产生，从而抑制对氧化石墨烯的还原，其原理如图1（A）。这种光学写入方法相比于传统光热或光化学过程的衍射限制方法，该方法使氧化石墨烯还原的过程有了更高的可控性。而通过将抑制光束的形状调制为在中心点具有零强度的圆环，利用上转换共振能量转移的纳米级光学写入技术可以实现在纳米复合材料基底上制造亚衍射特征，如图1(B)。

      图1中，（A）写入光束通过UCNPs产生的高能量子通过RETA诱导GO发生还原，而抑制光束通过抑制UCNPs产生的高能量子来阻止GO发生还原。（B）能够在纳米复合材料上写入亚衍射特征的双光束超分辨的实验装置。(C)具有高斯形状的980 nm写入光束(写入)、具有环形形状的808 nm抑制光束(抑制)以及它们在焦平面中沿径向的空间重叠(写入+抑制)的模拟强度分布。（D）用双光束超分辨率配置(写入+抑制)照射的纳米复合材料上的模拟强度分布，其中写入光束强度为0.13MW cm^-2，抑制光束强度为11.25 MW cm^-2。（E）沿(D)图中虚线的模拟强度分布。（F）用双光束超分辨实验装置(写入+抑制)照射纳米复合材料后发出的450纳米上转换发光的发射强度。（G）沿(F)图中虚线的模拟强度分布。

      图2中，（A）基于GO与UCNPs结合的纳米复合材料的扫描电镜（SEM）图。插图:纳米复合材料的高分辨率扫描电镜图像。（B）纳米复合材料的双色共焦成像，记录来自UCNPs的上转换发射(左)和来自GO薄片的TPE荧光(右)。（C和D）RETA光学写入过程上转换发射和TPE荧光的时间相关测量。插图:通过上转换发射猝灭和TPE荧光抑制对单个特征进行双通道表征。比例尺，200纳米。（E和F）上转换发射和TPE荧光光栅扫描通过RETA光学写入方法所制作的特征图案。（G和H）沿(E)图和(F)图中间虚线的强度分布。

观点评述

      在光存储技术的研究中，该文章设计了一种将氧化石墨烯和上转换纳米颗粒结合在一起的新型纳米复合材料，通过上转换产生的高能量子通过共振能量转移辅助方式对氧化石墨烯进行局部还原，可以实现纳米级光学写入。这不仅仅为光存储技术研究工作提出了一个新的研究方向，并且该技术可以使得下一代光学数据存储具有更高容量，更低能耗的优势，为电子器件的高能效纳米制造提供了有效的方法。同时，与传统光学写入技术使用昂贵且笨重的脉冲激光器相比，此技术使用便宜的连续波激光器，大大降低了生产成本。此外，该技术的突破也为大容量光数据存储技术提供更便宜、可持续发展的解决方案，并且适于光盘的低成本批量生产，应用潜力巨大，为解决全球数据存储挑战开辟了新途径。