推荐：宽带多功能频率梳助力手型对映体太赫兹指纹谱检测

研究背景

      手性对映体（Chiral Enantiomer）是一种互为镜像关系的立体异构体，其右旋体（Dextroisomer，即D-型）和左旋体（Levoisomer，即L-型）的化学性质在药理活性和毒性上有显著差异。对手性对映体的误判将会导致对人体健康的损伤。考虑到现有的一些手性对映体的检测方法存在一些缺点，如样品预处理复杂，需要对样品进行衍生化和显色反应，时间消耗高、对技术人员的要求高、成本较高等，寻找快速便捷、样品预处理简单、无损检测、样品回收利用率高等特点的检测方法具有非常重要的实际意义。

      太赫兹波介于微波和红外波之间，利用手型分子在太赫兹频段所具有的体现分子特性的指纹谱，太赫兹光谱技术对探测手型物质结构中存在的微小差异和变化非常灵敏。但由于太赫兹波波长长，与物质相互作用较弱，需要足够量的样本才能获取可靠的指纹谱信号，无法实现对痕量手型物质指纹谱的检测和分析．参数复用超表面技术可有效放大手型分子痕量指纹谱振幅。但在太赫兹波段仅有理论分析，实验中的难题仍然亟待解决。

论文导读

      近年来，基于复用技术对手性物质进行痕量检测有多种芯片设计方法。等离子体和全介质超表面均可作为多路复用阵列单元来增强宽带频谱中痕量分析物的吸收。尽管太赫兹全介质超表面可以在较窄的光谱范围内获得较高的增强因子，但结构存在表面不平，频率梳范围窄等问题。为了实现宽带指纹谱增强，有研究团队基于角度与厚度双复用技术，对ε-HNIW 和 γ-HNIW 的同分异构体进行痕量检测。但在实验中，微流控通道中的流体与衬底中的流体的折射率很难实现完美匹配，使得该方案仅有理论验证。此外，由于商用时域太赫兹波谱系统很难观测到超窄共振线宽，因此全介质超表面复用太赫兹指纹传感的实验结果到目前为止未见报道。近日，来自上海理工大学光电学院的研究团队首次提出了一种频率选择指纹传感阵列平台。实验结果表明，该平台针对宽带手型对映体指纹谱和窄带分析物指纹谱，采用不同的指纹谱放大机理(复用增强和AIT增强)，实现了统一平台的太赫兹指纹谱放大功能。该研究成果于2023年9月19日以“Frequency selective fngerprint sensor: the Terahertz unity platform for broadband chiral enantiomers multiplexed signals and narrowband molecular AIT enhancement”为题发表于PhotoniX。

主要研究内容

      本文提出了6*6的频率选择性指纹传感器阵列，该阵列结构单元基于十字形等离子超表面，满足C4对称性，具有偏振无关特性。通过改变单一结构参数(十字形长度)在0.95-2THz范围内实现类似太赫兹频率梳功能。团队利用此平台实验测试了D-肉碱和L-肉碱的吸收增强现象。当肉碱厚度为10 μm时，在太赫兹谱线上它们的指纹谱线型并不明显。由于在1.39 THz和1.72 THz附近，平台中单元共振线宽比D-肉碱和L-肉碱指纹谱线宽窄，覆盖阵列的10 μm肉碱层由于分子振动与十字形谐振器周围的增强电场之间的耦合导致单个阵列单元透射光谱峰值强度的明显调制，调制后的频率梳包络线放大了D-肉碱和L-肉碱的本征指纹谱特征，在0.95 THz - 2.0 THz波段，D-肉碱和L-肉碱的平均增强因子为6.8倍7.3倍。虽然太赫兹全介质超表面可以在较窄的光谱范围内获得更高的增强因子，但我们提出的等离子阵列超表面平台解决了全介质超表面存在的介质表面不平，频率梳范围窄，以及超窄的共振线宽很难被商用THz-TDS 观测和捕捉等难题。此外，还利用此平台测试了1μm的窄带α-乳糖指纹传感特性。结果显示在多个阵列结构上均有吸收诱导透明增强效应，吸收增强因子最大约为7倍，具有较好的鲁棒性，解决了由于超表面制造误差导致的共振不匹配的难题。综上所述，本文所设计的等离子体超表面具有合适的共振线宽，对不同线宽的物质指纹谱，该阵列可提供不同的解决方案，实现宽带手性对映体指纹谱线的复用增强或窄带分析物指纹谱线的吸收诱导透明增强。

技术突破

      研究团队提出的互补十字形对称超表面结构可实现对入射太赫兹波偏振无关的局域表面等离子体增强效应。为满足所需的中心谐振频率梳宽频覆盖特性(图1a)，研究人员基于Anderson方法设计了该超表面的单元结构。在优化过程中，选择十字形结构的长度这一单一变量，对十字形结构的宽度及周期与长度的差值这两个变量进行优化并固定优化值。这样使得结构的谐振波长与十字形结构的长度之间具有非常好的线性关系，简化了阵列参数设计和优化，为宽频像素阵列的频率选择的准确性和宽频像素频率定位的可靠性打下了坚实的基础(图1b)。

      在超表面的结构设计及优化过程中，研究团队选择了等离子激元模式，虽然这种模式的品质因数由于引入的金属薄膜产生欧姆损耗不及介质超表面的模式高，但这种等离子激元谐振模式却能够产生窄带指纹谱识别所需的吸收诱导透明放大效应，而对于宽带指纹谱有着合适的放大倍数。这种品质因数的折中和平衡使得阵列平台可同时实现宽带和窄带指纹谱放大功能，解决了普通的指纹谱识别平台仅能实现单一功能的不足(图1c)。

      最后，研究团队成功实现了对手型肉碱对映体的宽频指纹谱放大效果的实验验证，对于10微米薄的样品，时域太赫兹波谱方法对D型和L型肉碱的光谱特性区分度较差，采用阵列平台，将手型肉碱的指纹谱振幅平均放大了7.3倍，在放大后的指纹谱中可以清晰看出D型肉碱1.39 THz处的吸收峰振幅比1.72 THz的小，而L型肉碱正好相反，1.39 THz处的吸收峰振幅比1.72 THz的大。对于窄带1微米薄的乳糖，阵列从第13个到第21个像素单元都观察到了吸收诱导透明效应，在第18个像素单元(L=65 μm)实现了指纹谱的7倍放大功能。

观点评述

      本文提出了一种新型太赫兹指纹谱检测平台，利用表面等离子体局域增强效应，可实现多功能指纹谱增强放大功能。利用超表面阵列复用技术，该平台可对宽频带手型对映体的指纹谱进行有效放大。此外，该平台也可以对窄频带指纹谱物质采用激发吸收诱导透明效应实现痕量指纹谱的增强，阵列的共振峰在宽谱范围内的覆盖有助于增强特定频率指纹谱识别的鲁棒性。该平台中超表面的结构设计使其具有偏振无关特性，有利于在实际场景中的应用，例如生物医学，食品安全，环境监控及公共安全等。

      该平台还可进一步优化设计，比如可引入外部激励（如光控，电控）实现宽频范围内的超表面频率移动的主动调控，从而减小平台尺寸。在不远的将来，使用这些技术实现快速高通量痕量生化手型物质的太赫兹指纹谱放大及识别将变的可行。

主要作者

      吕嘉明，北京人，本科毕业于复旦大学生物系，后前往美国纽约大学攻读硕士。回国后有产业界工作经历，具有丰富的经历和复合的学科背景，关注交叉学科和有应用场景的研究。目前在上海理工大学光电学院攻读博士学位，研究方向是基于结构复用超表面的痕量物质的指纹谱识别，在超表面材料芯片的设计和复用方面的工作兼具学术意义和较为广阔的应用前景。

      陈麟，上海理工大学教授，博导。长期从事太赫兹痕量检测和导波光学方向的研究。国家重点研发计划首席科学家。以第一或通讯作者发表Light: Science & Applications, PhotoniX, Laser Photonics Review等期刊论文75篇，ESI高被引论文5篇，授权专利21项，PCT专利1项。研发的太赫兹痕量检测技术获教育部技术发明一等奖，第24届中国专利奖优秀奖，第48届日内瓦发明奖金奖，上海康复医学科学奖一等奖和科技启明星等荣誉和奖励。担任2022年全球工程前沿报告“信息与电子工程”领域遴选专家组组长，中国工程院院刊FITEE通讯专家和专题编辑，Frontiers in physics副主编。

      朱亦鸣，教授，日本东京大学电子工学博士，国家万人领军人才，国家百千万人才，青年长江学者，优青获得者。现任国际红外与太赫兹学会（IRMMW-THz）国际组织委员会委员、中国仪器仪表学会理事、中国光学工程学会理事等。承担国家及地方课题项目二十余项，发表SCI论文200余篇，ESI论文7篇。授权发明专利70余项，13项经转化获得3000余万元。获得教育部技术发明奖一等奖、上海市技术发明一等奖、上海市青年科技杰出贡献奖、上海市自然科学奖二等奖等科技奖励10余项。

• PhotoniX 属同行评议、开放获取（OA）高影响力国际期刊。是中国光学工程学会会刊，由中国光学工程学会、清华大学、上海理工大学和西湖大学共同主办，由Springer Nature集团出版。上海理工大学顾敏院士和西湖大学仇旻教授担任期刊主编，庄松林院士担任期刊名誉主编。期刊拥有强大的国际编委和编辑团队。PhotoniX 主要报道国内外光学与光子学技术与信息、能源、材料、生命、精密制造、纳米、光电子器件、微纳米电子等学科交叉融合发展带来的颠覆性科研成果和最新的工程应用进展。以展现具有前沿性、多学科交叉和衍生性特点的技术为核心，成为推动国际前沿“使能技术”的平台。

• PhotoniX 已被SCI、EI、SCOPUS、DOAJ、ProQuest、CNKI、INSPEC、Dimensions等10多个数据库收录。2022年6月获得首个影响因子19.818，位列Q1区。同时进入《2022年中国科学院文献情报中心期刊分区表》，位列物理与天体物理大类和光学小类双一区，为Top期刊。中国科协首次颁布“光学工程和光学领域高质量期刊目录”PhotoniX 位列T1级。
  

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