评述：阿秒时间分辨率的电子显微镜

研究背景

     纳米科技是21世纪以来备受关注的“黑科技”之一，在材料、生物、医疗、光学、电子等诸多领域有着极为广泛的应用。当然了，市面上也有一些打着纳米科技旗号的伪纳米产品。真正的纳米科技指的是所有研究‘结构尺寸在1到100纳米范围内的目标’的性质和应用的技术。作为长度的计量单位，纳米是米的十亿分之一，大约是一根头发丝直径的数万分之一。纳米产品的神奇功能就源自于其在微观尺度上所具备的独特物理或化学性质。

      研究纳米科技的首要前提是能够对纳米尺度的微观世界进行观测。这时候就需要用到电子显微镜(Electron Microscopy, EM)。根据工作原理的不同，电子显微镜可分为扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope, SEM)和透射电子显微镜两种(Transmission Electron Microscope, TEM)。SEM用强电磁场会聚并加速电子，形成极细的高能电子束扫描样品。高能电子轰击物质表面时，根据物质特性的不同激发出多种电子信号，例如：俄歇电子、特征x射线、荧光、背散射电子、透射电子等。有些信号可用于表面形貌分析，有些则与样品的化学成分息息相关。TEM把电子束聚焦到样品薄片上，电子与样品相互作用而被吸收和散射。吸收和散射的程度受到样品的密度、厚度调制，因此样品不同部位透过的电子强度有所差异，进而形成明暗不同的影像。利用成像器件（如荧光屏、胶片、以及电荷耦合器件）将该影像放大显示出来就可以看到样品的精细结构(纳米级别的分辨率)。其工作原理与光学显微镜基本一致，只是将光源改成了电子束，将成像透镜组改成了电磁聚焦。

论文导读

      在微纳研究领域，TEM在材料科学方面的应用较多，其中一个重要的用途就是研究光与物质之间的相互作用。具体来说就是用TEM观测超快激光(Ultrafast laser)与样品相互作用的过程。这对研究纳米材料的特性及其在现代光学、光电子学领域的应用有着极为重要的意义。用于此类研究的TEM设备被称为超快电子显微镜(Ultrafast Electron Microscopy, UEM)。

      从微观尺度来看，光与物质之间的相互作用主要通过入射光波所引发的物质内部微观粒子的电动力学响应来体现。这种响应在空间上为光的亚波长尺度，时间上为光的亚周期尺度。电子与光一样也具有波粒二象性，其德布罗意波长远小于光的波长，因此用TEM来研究光与物质的相互作用时，时间分辨率是主要问题。目前，UEM的时间分辨率止步于飞秒量级(fs,10^-15s)。在可见光领域，比如580~630nm的波长范围，100 飞秒的脉冲内包含50个左右的光波周期，因此UEM的时间分辨率还不足以记录光周期尺度上的基本材料响应。为了解决这一问题，康斯坦茨大学物理学院的Andrey Ryabov和Peter Baum等人提出了一种具有阿秒时间分辨率(as,10^-18s)的电子显微技术。相关成果以Attosecond electron microscopy of sub-cycle optical dynamics为题发表在Nature上。

技术突破

      作者的主要思路是利用光电场周期性地给自由电子波函数进行加速和减速，从而将电子束调制成阿秒量级的超短电子脉冲。这样就能够满足研究光与物质相互作用的时间分辨率需求。具体的系统构成如图1a所示。

      该文所用UEM主要由高分辨透射电子显微镜(肖特基场发射183keV)和波长1064nm的激光器(周期3.6fs)组成。激光器的出射光分为两束，一束用来激励硅膜进而调制电子束产生阿秒级的电子脉冲；另一束经过延时△t(压电驱动)后与待测样品相互作用。通过调整△t就可以控制电子脉冲在激光周期内的不同时刻进行测量，时序如图1e所示。

      该文用于电子束调制的硅膜厚度为50nm。这样的厚度一方面对电子和激光的吸收损耗可以忽略不计，另一方面又足以改变调制光的相位从而破坏洛伦兹力振荡的对称性。电子穿过调制硅膜时受到周期性光电场的作用，一部分被加速一部分被减速，从而合并成与调制光周期相同的具有阿秒量级脉宽的电子脉冲。这一过程类似于通信领域的载波和信号调制。调制时，入射光与电子束垂直，电子束以34°角入射到硅膜上以实现激光周期和电子束速度的匹配。

      作者首先使用200nm厚的硅膜作为样品测试电子脉冲的特性，测量结果如图1b到d所示。电子脉冲的脉宽约为0.7fs，电流约为10pA。在功能测试时，把样品换成尖端半径150nm的钨针，使用线偏振光(150mW)在xy平面内以45°角入射，所得结果如图1f所示。钨针被激励后产生沿着针尖传播的近场表面波。图1g展示了对应着图1f中z轴方向近场表面波的阿秒量级的能量损益测量结果。近场表面波的场矢量垂直于电子束方向的，在图1g中表现为能量增益(白色)；平行于电子方向的表现为能量损耗(黑色)。从图中可以看出类似针尖的轮廓。针尖上下两行损益相反，体现出了针尖可以被看作是偶极子源的特性。在一个光周期内，增益从针尖逐渐向针身移动(黑色箭头)体现了近场表面波的演化过程(白线虚线代表时间轴)。

      作者利用新型UEM研究了几种纳米材料的光学特性，其中最主要是等离子体针尖的近场时空手性分析(如图2所示)和介电纳米谐振器的时空响应观测(如图3所示)。等离子激励光的手性问题对扫描近场显微镜、尖端增强光致发光和手性超材料的研究有重要意义。介电纳米谐振器的实验主要面对纳米级别的光子波前调制和高效频移装置的研究。

      图2中的样品是一个尖端带有狭缝的扫描隧道显微镜探针，圆偏振光45°入射。图2a是样品显微图像。图2b是本文所提出的新型UEM的测量结果，同样可以看到等离子体场的定向传播。左旋激励主要集中在针尖的右下方，右旋激励主要集中在针尖的左上方。左旋和右旋激励的周期和相速度也有所不同：左旋激励的相速度为(1.4?±?0.1)c，右旋激励则是(1.0?±?0.1)c。这一现象可能是探针表面的等离子体波、激励出的平面波及其反射三者之间的相互作用造成的。图2c是探针的近场能量损益测量结果，对应图2b中上面一行第一幅图的黑色虚线轮廓。如图2d所示，通过对针尖(d=0nm)上下两方各一个近场波动的追踪观测，作者发现等离子体波的起源不是针尖而是d≈?200nm处的狭缝(图中灰色方块)。

      图3a展示了介电纳米谐振器实验所用的狭缝谐振器样品(200nm厚的硅膜)。入射光为线偏振光，且沿硅膜短边方向振动。入射角为45°，功率为1.3W。图3b展示了样品表面场分布随时间演化的情况。图3c展示了四极子电磁场和偶极子电磁场的能量分布。两种场的强度随时间变化的曲线符合正弦分布，如图3d所示，两者之间有800±100as的时延。

观点评述

      该文采用具有飞秒周期的激光来调制UEM中的电子束将其转化为具有阿秒量级脉宽的连续电子脉冲。在此基础上，作者充分利用电子脉冲与调制激光具有相同的周期这一优势，将调制激光分出一束照射样品，通过在光路中引入时延△t来控制电子脉冲和光周期之间的时序关系，进而实现了光与物质相互作用过程的阿秒分辨率测量。在成像方面，该文使用了柱状电子能量滤波器来滤除零损耗峰值，确保只有能量获得增益或损耗(△E>1eV)的电子波函数能够参与成像，提高了实验结果的对比度。最终通过连续测量(图1至3的测量时间不超过4分钟)，实现了对光与物质相互作用过程的动态观测和“电影式”展示(分辨率1024×1024像素，每个光周期内10至15帧)。该文成果对光与物质相互作用的基础理论研究有很好的推动作用，在近场光学、无源和有源超材料、光子集成、光化学等领域有着很好的应用潜力。

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