国防科技大学?光学工程学科专刊：悬空石墨烯/六方氮化硼异质结焦耳热红外辐射器件的可控制备与光电性能研究（特邀）_技术资讯_资讯信息

收录于话题

编者按

2023年，国防科技大学迎来了办学70周年。为推动创新驱动发展战略，全面展现国防科技大学光学工程学科建设发展的重要成果，中国光学工程学会会刊《红外与激光工程》在芙蓉迎夏的6月与国防科技大学联合出版“国防科技大学?光学工程学科专刊”，并特邀国防科技大学前沿交叉学科学院朱梦剑、秦石乔教授团队为专刊撰写了“悬空石墨烯/六方氮化硼异质结焦耳热红外辐射器件的可控制备与光电性能研究” 研究论文，文中提出了一种高质量悬空石墨烯焦耳热辐射器件的可控制备新方法，研究了悬空石墨烯器件的电学、温度以及热辐射等物理特性，研制成果有望应用于下一代面向空中目标的高性能红外探测感知技术。

撰稿人：朱梦剑、刘强

论文题目：悬空石墨烯/六方氮化硼异质结焦耳热红外辐射器件的可控制备与光电性能研究（特邀）

作者：刘强，罗芳，邓小江，朱梦剑，朱志宏，秦石乔

完成单位：国防科技大学前沿交叉学科学院新型纳米光电信息材料与器件湖南省重点实验室，南湖之光实验室，中国人民解放军 31638部队

导读

悬空结构的石墨烯有效消除了粗糙衬底导致的褶皱、载流子散射和随机掺杂等影响，可以最大程度展现其卓越的本征物理特性，包括零质量狄拉克费米子、超高载流子迁移率、超高导热系数、优异的力学和热稳定性等，因此悬空石墨烯在高频电子器件、红外光电探测以及微纳机电系统等关键领域有着十分重要的应用前景。然而，石墨烯是一种典型的二维材料，仅有一个碳原子厚度（约0.34nm），在转移的过程中容易卷曲、坍塌和断裂，传统的微纳工艺制造悬空石墨烯器件面临着成品率低、稳定性差等巨大挑战，限制了高性能悬空石墨烯器件的发展和应用。本文中，我们发明了一种利用二维绝缘材料六方氮化硼吸附石墨烯，将其转移到预制金属电极的硅片衬底上，制备悬空石墨烯/氮化硼异质结器件的范德瓦尔斯集成技术。这种新方法和传统制造工艺相比有三点优势：（1）整个制备过程石墨烯不接触任何溶液，避免了表面张力变化导致的坍塌、断裂和污染；（2）石墨烯/氮化硼异质结界面的范德瓦尔斯力为石墨烯提供了有效支撑，改善了悬空结构的力学稳定性；（3）氮化硼表面为原子级平整，减少了石墨烯中的载流子散射来源。我们研制了悬空石墨烯红外辐射器件，在焦耳热作用下，石墨烯温度达到800 K以上，并在光学微腔的调控下具有强烈的红外辐射特性。得益于石墨烯极大的电流密度承载能力、极小的热容和优异的热稳定性，高性能悬空石墨烯器件有望在红外辐射光源、光电探测、微纳机电谐振传感等关键应用中取得突破。

图1 悬空石墨烯/氮化硼异质结焦耳热红外辐射器件示意图

研究背景

石墨烯具有超高载流子迁移率、优良的导热能力、很小的热容以及良好的热稳定性，这些优良性能使得其在光电探测、电光调制、热管理和红外辐射等多个重要领域具有广阔应用前景。然而，石墨烯器件通常所用的硅衬底表面粗糙度较大，引起石墨烯中严重的载流子散射现象，导致器件无法体现出石墨烯优异的本征特性。对于红外热辐射器件而言，硅衬底上的石墨烯的温度和热会被迅速传导而无法有效累积，导致器件的热辐射效率很低，小于万分之一，无法应用于实际场景。悬空结构的石墨烯可以很好的避免衬底热耗散的问题，在电流焦耳热的作用下迅速升温，从而发出显著的红外辐射。然而，受限于器件制备技术，悬空石墨烯器件在制备过程中极易出现塌陷、卷曲、断裂等失效行为。近年来，二维材料逐层堆垛而成的范德瓦尔斯异质结成为微电子和光电子器件领域的研究热点，其中以石墨烯与六方氮化硼结合的异质结最为典型。氮化硼表面没有悬挂键，具有原子级的平整度，作为绝缘衬底可以显著提高石墨烯的载流子迁移率，并且提高石墨烯的机械力学性能。目前，基于石墨烯/氮化硼异质结的微电子和光电子器件研究取得了很多重要进展，但尚无悬空异质结的研究报道；此外，基于石墨烯范德瓦尔斯异质结的红外热辐射调控的工作在国际上也处于刚起步阶段。

主要内容

（1）悬空石墨烯/氮化硼异质结器件制备技术

本文发展了一种以氮化硼覆盖石墨烯制备悬空器件的方法。该方法先预制好金属电极和沟道再转移二维材料范德瓦尔斯异质结，制备步骤简单且成功率很高。首先，利用紫外光刻、反应等离子体刻蚀、电子束蒸镀等微纳制造工艺，在硅片衬底上预先制备二氧化硅沟道和金属电极；其次，通过机械剥离的方法得到石墨烯和氮化硼薄膜；最后，利用聚二甲基硅氧烷和聚碳酸酯薄膜（PDMS/PC）将氮化硼与石墨烯垂直堆叠形成范德瓦尔斯异质结，而后精准转移到预制的电极和沟道上方，形成悬空结构石墨烯/氮化硼异质结器件，转移用的树脂薄膜可以通过高真空热退火或者氯仿溶解的方法去除。图2（a-c）对应采用本文新方法制备的悬空石墨烯器件的光学显微镜和扫描电子显微镜照片。薄层的氮化硼在范德瓦尔斯力的作用下，紧密吸附石墨烯，有效地增强了悬空石墨烯的机械力学稳定性，避免了在制备、测试和表征过程中石墨烯由于外部应力（重力、静电力等）而导致的坍塌、断裂和卷曲等失效情况，大大提高了器件的成品率。此外，致密的氮化硼晶体结构可以有效隔绝外部环境对石墨烯的大部分影响，避免污染和掺杂，保证了器件的高质量。对器件进行高真空退火处理可以去除大部分的气泡与树脂薄膜杂质，改善器件电学接触，提高器件性能。电学测试结果表明，退火后石墨烯的电阻降低到退火前的约六分之一，载流子迁移率提高到退火前的约18倍。

图2 悬空石墨烯/氮化硼异质结器件的显微表征。（a）本文新方法制备的悬空石墨烯器件的光学显微镜照片；（b-c）悬空石墨烯器件在不同放大倍数下的扫描电子显微镜照片；（d）传统方法制备的坍塌石墨烯器件光学显微镜照片；（e-f）坍塌石墨烯器件在不同放大倍数下的扫描电子显微镜照片。

（2）悬空石墨烯/氮化硼异质结器件红外热辐射特性

对器件源漏电极施加偏置电压，悬空石墨烯在电流焦耳热效应的作用下被加热，温度升高，并以热辐射（黑体辐射）的形式向外发射光子。首先我们通过拉曼光谱对石墨烯的温度进行了表征，当偏压从0V增加到8V，石墨烯拉曼G峰位置向低波数的方向移动，表明悬空石墨烯的温度逐渐升高。根据提前校准的拉曼温度系数，可以计算出在8V偏置电压下悬空石墨烯中心的温度为约836K。接着我们通过发光光谱研究了悬空石墨烯的红外热辐射特性，当偏置电压为6V时，器件的辐射光谱在1000nm波长处有明显的红外辐射峰，此时对应的石墨烯的拉曼温度为645K。随着偏压的增大，悬空石墨烯热辐射的强度逐渐增强，同时波峰向短波长方向移动。在8V偏压下，悬空石墨烯器件在波长955nm处辐射出强烈的红外信号。由于悬空石墨烯/氮化硼异质结与硅片衬底构成了一个光学Fabry–Pérot谐振腔（F-P腔），当石墨烯在焦耳热的作用下温度升高并辐射电磁波时，电磁波在腔内经过多次反射和透射而相干叠加，导致悬空石墨烯的焦耳热辐射光谱与经典的黑体辐射光谱有所区别。根据F-P腔的工作原理：d = kλ/4，其中，d为腔长，k为整数，λ为增强波段的波长。当腔长为λ/4的整数倍时，F-P腔对特定波长的电磁波辐射有增强效应。本文中，悬空石墨烯与硅片衬底构成的F-P腔腔长约为240nm，因此，石墨烯的红外热辐射光谱在960nm处会有显著的谐振增强。这一理论与我们的实验结果高度一致，为进一步通过设计光学微腔和光子晶体等周期性微纳结构实现对石墨烯红外热辐射光谱的有效调控（如1550nm光通信波段），并构建硅基集成石墨烯纳米光电子器件提供了新的思路。

图3 悬空石墨烯/氮化硼异质结拉曼光谱和辐射光谱。（a）不同环境温度下石墨烯拉曼G峰位置的变化；（b）不同偏压下石墨烯拉曼光谱的变化；（c）偏压为6V时，不同聚焦位置的红外辐射光谱；（d）不同偏压下石墨烯的红外辐射光谱。

结论

本文发展了一种悬空石墨烯/氮化硼异质结焦耳热辐射器件的可控制备技术，研究了悬空石墨烯的电学特性、温度特性以及热辐射特性。该方法先预制好金属电极和沟道，再通过干法定点转移形成悬空石墨烯范德瓦尔斯异质结，制备步骤简单且成功率很高。对器件进行高真空退火处理可以去除大部分的气泡与树脂薄膜杂质，改善器件电学接触，提高器件性能。实验结果表明，研制的石墨烯焦耳热器件具有优异的机械力学稳定性和热稳定性，能在800K以上的高温下稳定工作。此外，悬空石墨烯与下方硅衬底构成光学Fabry–Pérot腔，腔长约为240nm，使器件焦耳热辐射在960nm左右波长处有一个明显的共振增强。这一结果为设计光学微腔和光子晶体等周期性微纳结构实现对石墨烯红外热辐射光谱的有效调控，并构建硅基集成石墨烯纳米光电子器件提供了新的思路。目前，研究者们已经证实了晶圆级高质量石墨烯和氮化硼薄膜的生长和转移，本文的研究结果可为制备大面积悬空石墨烯器件阵列，拓展悬空石墨烯器件在红外辐射光源、光电探测、微纳机电谐振传感等领域的应用提供重要参考。

作者及团队简介

团队介绍：

国防科技大学前沿交叉学科学院碳基纳米器件课题组，面向后摩尔时代新器件的国家重大战略需求，聚焦基于碳纳米管、石墨烯和金刚石的碳基纳米光电材料与器件开展应用基础研究。课题组依托国家重点学科光学工程，新型纳米光电信息材料与器件湖南省重点实验室和南湖之光实验室，拥有材料生长表征、器件微纳加工和光、电、磁、热学综合性能测试等一整套完备先进的光电材料与器件研究平台。近5年，课题组承担国家重点研发计划和国家自然科学基金项目等多项国家级课题；发表Light: Science & Applications、Nature Communications、《中国激光》以及《红外与激光工程》等高水平学术论文50余篇。

通讯作者：

朱梦剑，国防科技大学前沿交叉学科学院副研究员，博士生导师，主要从事基于石墨烯等二维材料及其异质结的纳米光电子器件与集成技术研究。先后在Nature Physics、Light: Science & Applications、Nature Communications（4篇）等期刊上发表论文50余篇，引用2200次；主持国家重点研发计划课题、国家自然科学基金面上/青年项目以及湖南省优青项目等课题，获湖南省光学进展奖，国防科技大学青年创新奖；入选湖湘青年英才、湖南省青年科技创新人才；担任中国材料研究学会青年工作委员会理事和Journal of Semiconductors青年编委。

第一作者：

刘强，国防科技大学前沿交叉学科学院光学工程专业硕士研究生，主要从事基于石墨烯等二维材料及其异质结的纳米光电子器件研究。

文章信息

刘强, 罗芳, 邓小江, 朱梦剑, 朱志宏, 秦石乔. 悬空石墨烯/六方氮化硼异质结焦耳热红外辐射器件的可控制备与光电性能研究[J]. 红外与激光工程. doi: 10.3788/IRLA20230218

全文链接：http://www.irla.cn/cn/article/doi/10.3788/IRLA20230218（阅读原文）

End

banner 推广

转载/投稿/合作，请联系微信ivan_413598663

免责声明

本文所用视频、图片、文字如涉及版权问题，请第一时间告知，我们将根据您提供的证明材料确认版权并按国家标准支付稿酬或立即删除。邮箱：liuxingwang@csoe.org.cn

点击“在看”发现更多精彩！

阅读原文

文章转载自微信公众号：光电e+

• 前沿 \| 电磁增强和化学增强协同工作新策略实现	• Nature photonics：9平方毫米的芯片级高能无源
• 前沿 \| 超快激光微纳制造——助力高性能水系锌	• 前沿 \| 真空紫外（λ<200 nm）探测器阵列
• 热烈祝贺：PhotoniX 3位主编、13位编委和编辑入	• 前沿 \| 具有长焦深和高分辨率的光学相干层析血
• Nature photonics：直接发射线偏振光的钙钛矿电	• 前沿 \| 部分相干矢量光场相干结构调控——助力
• 封面：光电量子器件研究进展	• 封面：2 μm单纵模全固态脉冲激光技术研究进展