Nature:超大容量Pb级三维纳米光子存储器

   2024-03-04 1290
核心提示:Nature:超大容量Pb级三维纳米光子存储器


撰稿人 |  文静


论文题目 | A 3D nanoscale optical disk memory with petabit capacity


作者赵苗#,文静#*,胡巧,魏勋斌,钟羽武,阮昊*,顾敏*


完成单位 | 上海理工大学、中国科学院上海光学精密机械研究所、中国科学院化学研究所、北京大学

研究背景

      大数据时代信息量爆炸增长。据国际权威机构IDC的统计和预测,2025年全球数据量预计达到惊人的175 ZB(1 ZB=103 EB=106 PB=1012 GB),如何安全高效且低成本存储这些数据成为亟待解决的难题。当前数据的存储和归档主要依赖于半导体闪存设备和硬盘驱动器等,存在高能耗、高成本和短寿命的缺点。光存储技术(Optical data storage,ODS)具有绿色节能、安全可靠、寿命长达50~100年的独特优势,非常适合长期低成本存储海量数据。然而受到光学衍射极限的限制,传统商用光盘的最大容量仅在百GB量级。如何在有限体积内有效增加存储密度、提高单盘存储容量,长久以来一直是光存储领域的重大挑战。

      为了提高光学存储介质的存储密度,研究人员主要采用了两种方法:第一种是基于物理量复用的多维光存储技术,如利用金属纳米棒的表面等离子体特性、熔融石英中纳米光栅的双折射现象等,将强度、偏振态、轨道角动量等物理量复用进行多维信息存储;第二种是基于多层的三维光学存储技术,在光致变色材料、光折射聚合物或晶体等材料中进行多光子写入。但以上两种方法都没有突破光学衍射极限的限制,相邻记录点的道间距大于衍射极限的尺寸,单盘等效容量仅为TB量级。

      光学衍射极限的限制在2021年Science发布的全世界最前沿的125个科学问题中高居物理领域首位,同时也是2024年Nature最新发布的将在未来一年关注的七个技术领域之一。为了突破衍射极限的限制,德国科学家Stefan W. Hell教授提出受激辐射损耗显微技术(Stimulated emission depletion,STED),并在2014年获得诺贝尔化学奖。2013年,论文主要通讯作者顾敏院士利用双光束的原理实现了9 nm激光直写技术。然而,基于类STED机制来实现超分辨光存储极具挑战性,在于存储介质中不仅需要存在类开/关特性的抑制通道,同时实现超分辨写入和读出,能够进行三维存储,且材料性能稳定易于长期保存。

论文导读

      近日,顾敏院士领导上海理工大学和中科院上海光学精密机械研究所的团队人员利用光存储技术提出了绿色、长寿命、大数据存储解决方案,研究成果以“Pb容量三维纳米光子存储”(A 3D nanoscale optical disk memory with petabit capacity)为题,相关成果于2月22日以A 3D nanoscale optical disk memory with petabit capacity为题发表在Nature上。上海理工大学光子芯片研究院院长、张江实验室光计算所所长顾敏院士为主要通讯作者,上海理工大学文静教授,上海光学精密机械研究所阮昊研究员为共同通讯作者。中科院上海光机所博士后赵苗和文静教授为该成果并列第一作者。

      研究团队攻克了以上10多年来光存储研究领域亟待解决的难题。研究人员提出了一种激光可调控的聚集诱导发光技术(Optically stimulated aggregation-induced emission,OS-AIE),实验上首次在信息写入和读出均突破了衍射极限的限制,存储介质同时具备了稳定、长寿命、高透明度和高荧光对比度的显著优点。

技术突破

      近年来,仅有极少量机制被报道实现了突破衍射极限的光学信息存储。2011年,Hell教授团队开发了一种可逆切换的增强型绿色荧光蛋白(rsEGFP),记录和探测了道间距为200 nm(~λ/3)的超分辨光信息,但是rsEGFP寿命较短,不适合作为长期的存储介质。2021年,顾敏院士团队利用掺杂镧系元素的上转换纳米颗粒与氧化石墨烯结合也实现了超分辨率的道间距为195 nm(~λ/5)的信息点光学写入。然而,上转换纳米颗粒在光敏材料上的分布不均匀且不透明,无法用于多层三维空间的光存储。其他技术方案虽然实现了超分辨的信息写入,但不得不以非光学的方式读出,比如用扫描电镜的方式读出(只能读出表面一层的结构),极大限制了超分辨技术在光存储领域中的应用。

      为了实现三维纳米光子存储的应用目的,研究人员开发了一种掺杂聚集诱导发光染料的有机树脂薄膜(Dye-doped photoresist with aggregation-induced emission , AIE-DDPR)。它具有几个重要特性。首先,超分辨率的纳米级光学写入基于三重态-三重态吸收的机制。环形光束与有机树脂薄膜作用,利用三重态-三重态吸收效应有效地抑制了有机树脂薄膜的聚合。其次,为了数据读出,基于激光可调控的聚集诱导发光效应(Optically stimulated aggregation-induced emission,OS-AIE)可选择性增强写入区域所发射的荧光强度,同时这束环形光还用来抑制荧光增强现象。最后,利用STED显微镜进行超分辨读出。如图1所示为三维纳米光盘的读写方式和制备流程示意图,最终实现了点尺寸为54 nm、道间距为70 nm的超分辨数据存储,并完成了100层的多层记录,为单盘等效容量可达Pb量级,相当于至少10000张蓝光光盘或100个商用硬盘。值得一提的是,该AIE-DDPR材料不仅寿命大于40年,并且与传统光盘大规模生产的标准工艺流程相兼容,具有非常可观的应用前景。

图1 三维纳米光子存储的读写原理及生产制备流程。a. 数据进行二进制编码后,使用515 nm飞秒高斯激光和639 nm连续环形激光进行写入,再利用480 nm脉冲激光和592 nm连续激光束读取,通过二进制译码后完成数据读出。xy平面中的超分辨荧光图像显示最小光斑尺寸和道间距分别为54 nm(~λ/12)和70 nm(~λ/9),xz垂直截面的荧光图像展示了100层的写入和读出结果。b. 空白光盘的制备流程,采用旋涂工艺,首先将AIE-DDPR材料以每分钟300转的速度旋涂在0.6 mm厚的透明基底盘上,持续时间为18秒。接下来,将旋涂的速度增加到每分钟800转并保持10秒,然后进一步增加到每分钟1200转并保持20秒以蒸发所有丙酮。最后将得到的旋涂光盘在紫外线照射下固化4分钟。c. 单张三维纳米光盘的等效容量对比,相当于一个Pb级的蓝光库(参考型号:中国华录DA-BH7010,15.2 Pb)或HDD数据阵列(参考型号:戴尔EMC PowerVault-ME5084,12.64 Pb)的容量。

      此外,该论文首次报道了飞秒激光调控下的聚集诱导发光现象(OS-AIE),并深入探讨了一系列全新的机理过程。图2a为AIE-DDPR材料从胶体(第一态)→ UV光固化后(第二态)→ 飞秒激光束作用后(第三态)的状态变化。AIE-DDPR材料处于第二态时仅发射出弱荧光。当515 nm的实心飞秒激光作用后,诱导其从第二态到第三态的转变,薄膜进一步聚合,导致聚集诱导发光强度增强。而环形的639 nm连续激光与材料发生三重态-三重态吸收效应,阻止外围区域的上述过程。测量AIE-DDPR材料不同状态下的发射光谱和拉曼光谱结果如图2b~e所示,第三态的发射光谱相对于第二态发生红移,且随着激光功率的增加,在490–550 nm波长范围内第三态的荧光发射增强现象更强烈,记录点的荧光对比度最大可达60:1。研究人员认为飞秒激光提升材料聚集的状态同时,不仅能够提升其荧光发生的强度,还可以实现发射光谱的移动,使得信息记录点在探测范围内能够在超分辨尺度下保持较高的荧光对比度,实现超分辨读出。

图2 三维纳米光子存储原理示意图和材料的系列表征结果。a. 飞秒激光诱导的OS-AIE作用机理示意图,经过UV照射后,AIE-DDPR薄膜从胶体的第一态转变为固化后的第二态,当515 nm的实心飞秒激光作用后,诱导其从第二态到第三态的转变,而环形的639 nm连续激光可以阻止外围区域的上述过程。b. 薄膜第一态和第二态的发射光谱。c~d.薄膜第二和第三态的发射光谱。e.薄膜不同状态的拉曼光谱。

观点评述

      该文提出了一种基于激光可调控的聚集诱导发光染料(OS-AIE)的超分辨纳米光子存储技术,利用双光束写入和双光束读出的方式,在信息写入和读出均突破了衍射极限的限制,单盘容量可以提高至Pb量级,且存储介质耐高温且抗腐蚀,其制备流程适用于大规模生产。与目前的光盘库和HDD数据柜存储技术相比,该技术的存储容量存在显著优势,对于我国在信息存储领域突破关键核心技术、实现数字经济的可持续发展具有重大意义,为大数据时代的海量数据存储需求开辟了新的解决途径。同时, OS-AIE的原理在高分辨率显示的有机发光二极管、生物显微成像和光子芯片光源等领域具有可观的应用潜力。

本文出处

发表于:Nature

论文链接:

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06980-y

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