综述 | 非线性等离激元：基础研究与前沿应用

研究背景

      自Maiman研制出第一台激光器后，各种激光设备相继问世，非线性光学也应运而生。1961年，Franken等人用波长为694.3 nm的红宝石激光在石英晶体中激发出了347.15 nm的光学二次谐波信号，标志着非线性光学的诞生。发生光学非线性，往往包含诸多效应，例如光学克尔效应、四波混频、拉曼放大、受激布里渊散射、多光子吸收等。非线性光学作为现代光学和光子学的重要组成部分，涵盖许多前沿性的应用，诸如光学谐波产生、激光频率调制、超快光开关、光学探测及光学成像等。通常，非线性光学晶体的固有非线性光学系数很低，一般以增加作用长度来提高非线性转换效率。然而，增大作用长度很难适用于集成微纳光电子器件的发展。因此，在微纳尺度下提高弱光非线性转换效率，并探索其潜在应用是非线性光学发展的一个重要分支。

      表面等离激元是一种存在于金属和电介质界面，由自由电子和外界电磁场相互作用形成的集体电磁振荡。它可以将电磁波紧密地束缚在金属纳米结构周围，并在亚波长的局域空间内形成巨大的电磁场增强，从而极大地促进光与物质相互作用。因此，它可用来增强非线性光学效应的同时缩小非线性光学器件的尺寸。近年来，将表面等离激元亚波长范围内的电磁场束缚特性与非线性光学结合起来，形成了一个新的研究领域，即非线性等离激元光子学。

论文导读

      1974年，Simon等人尝试在表面镀银的三棱镜上激发二次谐波（Second Harmonic Generation，SHG），观察到当入射角与表面等离激元共振角相吻合时，反射的SHG强度增加了几个数量级，首次发现表面等离激元可以增强SHG。由此可见，利用表面等离激元共振来增强非线性光学效应的关键在于使激发光或者倍频光的频率与表面等离激元共振频率相匹配，以达到激发增强或者出射增强的效果。尽管非线性等离激元方兴未艾，但是仍然由于产生机理认识不统一、本征响应弱、增强机制单一，致使实际集成应用的器件较少。近日，来自杭州电子科技大学电子信息学院和西湖大学的研究团队对近十年非线性等离激元学的产生机理、增强机制以及潜在的应用展开系统回顾与分析。相关成果于2023年10月5日以“Nonlinear plasmonics: second?harmonic generation and multiphoton photoluminescence”为题发表于PhotoniX。

主要研究内容

      非线性光学效应作为微纳光子学的重要组成部分，近年来引起了科学界的广泛研究，在诸多前沿领域得到应用，例如超快电光、全光调制、超灵敏检测以及高分辨率和非侵蚀性生物成像等。这种光学效应高度依赖于光场强度，在强的光场强度范围内，光与物质之间的相互作用变得极为明显。金属纳米结构中的等离激元共振所带来的场增强促进了非线性光学过程，包括二次谐波产生（SHG）、双光子光致发光、三次谐波和高次谐波产生、四波混合以及多光子光致发光（Multi -photon Photoluminescence，MPL）。迄今为止，已有多篇关于非线性等离激元的综述论文，对相干非线性过程进行了及时的概述，而非相干过程尚未得到足够的重视。

      本文系统地讨论了SHG和MPL辐射的基本物理规律，对非线性等离激元学中关键参量与非参量光学过程的产生机理、增强机制以及潜在应用展开系统回顾与分析，如图1所示。以二次谐波产生（SHG）与多光子光致发光为例，作者详细阐述了SHG过程中基频共振、谐波共振以及模式、相位匹配等增强方法；对双光子光致发光激发、驰豫与发射过程的诸多理论机制进行梳理与分析。利用SHG非对称性保护以及多光子光致发光超快电子驰豫时间等特性，作者详细展示了非线性等离激元在超分辨成像、对称性传感、超灵敏探测以及超短激光脉冲上的前沿应用。

观点评述

      本文综述了非线性等离激元的基本原理，并详细阐述了 SHG 和 MPL 的产生机制和潜在应用，尤其是对于等离激元增强SHG的关键成因和MPL的各阶段物理本质进行了系统地分析，为相关的理论建模和实验演示提供了思考方向和探索方法。此外，本文回顾了它们在超灵敏传感器、探测器、超分辨率成像、高效光子收集和其他超小型电光、光电设备中的应用，为等离激元或超表面器件的集成化和微型化开辟了新途径。

主要作者

      王纪永，杭州电子科技大学特聘教授，长期从事表面等离激元学相关研究工作，以第一或通讯作者在Light: Science & Applications、PhotoniX、Optica、Light Advanced Manufacturing等国际知名学术期刊上发表研究论文二十余篇，研究成果曾被《中国科技报》头版头条、美国光学学会官媒等知名媒体深度报道。

      仇旻，国家杰出青年基金获得者、美国光学学会理事会（扩大）理事、国际光学工程学会会士（SPIE Fellow）、国际电气和电子工程师协会会士（IEEE Fellow）、中国光学学会会士（COS Fellow）、中国光学工程学会会士（CSOE? Fellow)、中国电子学会会士（CIE Fellow）。现任西湖大学国强讲席教授、副校长。主要研究方向为微纳光电子学，包括微纳加工技术及仪器装备、微纳光子理论及光电器件、面向智能应用的关键理论与技术等。2017和2020年作为项目负责人分别牵头“纳米科技”国家重点研发计划项目和国家重大科研仪器研制项目（自由申请类）。2022年7月荣获2021年度浙江省自然科学奖一等奖。

      张磊，西湖大学仇旻实验室博士研究生，研究方向是多功能光纤端面器件的研究与制备。

• PhotoniX 属同行评议、开放获取（OA）高影响力国际期刊。是中国光学工程学会会刊，由中国光学工程学会、清华大学、上海理工大学和西湖大学共同主办，由Springer Nature集团出版。上海理工大学顾敏院士和西湖大学仇旻教授担任期刊主编，庄松林院士担任期刊名誉主编。期刊拥有强大的国际编委和编辑团队。PhotoniX 主要报道国内外光学与光子学技术与信息、能源、材料、生命、精密制造、纳米、光电子器件、微纳米电子等学科交叉融合发展带来的颠覆性科研成果和最新的工程应用进展。以展现具有前沿性、多学科交叉和衍生性特点的技术为核心，成为推动国际前沿“使能技术”的平台。

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